Institut für Physikalische Chemie - Abteilung für Theoretische Chemie

Forschung

Wir beschäftigen uns mit der Entwicklung und Anwendung quantenchemischer Methoden, die für mittelgroße Systeme bestehend aus mehreren Hundert Atomen angewendet werden können. Ein Ansatz hierfür ist Frozen-Density-Embedding (FDE) [1], bei dem das Gesamtsystem bestehend aus einem oder mehreren „aktiven“ Molekülen und mehreren Dutzend Solvensmoleküle in Untersysteme aufgeteilt wird, die alle separat voneinander behandelt werden können. Dies führt zu einer signifikanten Effizienzsteigerung, so dass auch das Sampling über Snapshots für große Systeme erreichbar wird. Die Umsetzung der neu entwickelten Methoden erfolgt in dem eigenen Programmpaket KOALA [2].




Das KOALA-Programm

  • DFT-Methoden: Gradienten, TDDFT
  • Coupled-Cluster-Methoden: zeitunabhängige und zeitabhängige Eigenschaften
  • Effiziente Formulierungen: Density-Fitting
  • Frozen-Density-Embedding (FDE)
  • Kontinuumsmodelle
  • OpenMP-Parallelisierung
  • Veröffentlichungen für die das
    KOALA-Programm verwendet wurden: 11

Die hergeleiteten Methoden wurden auf chemische Problemstellungen aus unterschiedlichen Bereichen angewendet. Hierzu zählen beispielsweise Absorptionsspektren von Liganden in Lösung [3], die Untersuchung relaxierter angeregter Zustände [4] oder biologisch aktive Chromophore in Proteinen [5]. Neben der Effizienzsteigerung hat der FDE-Ansatz den Vorteil, dass molekulare Eigenschaften intrinsisch zunächst auf die Teilsysteme lokalisiert bleiben, was für eine chemische Interpretation häufig unabdingbar ist. Um Eigenschaften zu beschreiben, die auf einer Wechselwirkung der beteiligten Moleküle beruhen, können in einem zweiten Schritt Kopplungsmatrixelemente berechnet werden [6].

 

 

 

 

Computing UV/vis spectra using a combined molecular dynamics and quantum chemistry approach: bis-triazin-pyridine (BTP) ligands studied in solution [3]

 

 

Analytical Nuclear Excited-State Gradients for the Second-Order Approximate Coupled-Cluster Singles and Doubles (CC2) Method Employing Uncoupled Frozen-Density Embedding [4]

 

 

 

 

 

Communication: Biological applications of coupled-cluster frozen-density embedding [5]

 

 

Wave-function frozen-density embedding: Coupled excitations [6]

Ausgewählte Publikationen

  1. S. Höfener, A. S. P. Gomes, L. Visscher, J. Chem. Phys. 136, 044104 (2012)
    DOI: dx.doi.org/10.1063/1.3675845

  2. S. Höfener, J. Comput. Chem. 35, 1716 (2014)
    DOI: dx.doi.org/10.1002/jcc.23679

  3. S. Höfener, M. Trumm, C. Koke, J. Heuser, U. Ekström, A. Skerencak-Frech, B. Schimmelpfennig, P. J. Panak, Phys. Chem. Chem. Phys. 18, 7728 (2016)
    DOI: dx.doi.org/10.1039/c5cp07540h

  4. J. Heuser, S. Höfener, J. Chem. Theory Comput. 14, 4616 (2018)
    DOI: dx.doi.org/10.1021/acs.jctc.8b00369

  5. J. Heuser, S. Höfener, J. Chem. Phys. 148, 141101 (2018)
    DOI: dx.doi.org/ 10.1063/1.5026651

  6. S. Höfener, L. Visscher, J. Chem. Theory Comput. 12, 549 (2016)
    DOI: dx.doi.org/10.1021/acs.jctc.5b00821